如果丢失了大额存单纸质存单，应该立即采取以下措施：

立即联系银行：第一时间联系持有该存单的银行，告知他们您的情况。银行会告知您需要提供的证明文件和手续。

提供证明文件：根据银行的要求，提供相关的证明文件，如身份证、存单号码、存款账户信息等。这些文件将用于验证您的身份和存单的真实性。

挂失存单：银行会要求您填写挂失申请表，并缴纳一定的挂失费用。在挂失期间，如果有人拿着您的丢失的存单来取款，银行会拒绝支付并通知您。

补办新存单：在挂失期结束后，您可以向银行申请补办新的存单。银行会根据您的要求，重新开具一张与丢失的存单金额、期限等信息相同的新存单。

需要注意的是，在挂失和补办新存单的过程中，您需要保护好自己的身份信息和存款账户安全，避免受到不法分子的侵害。同时，为了避免类似情况的再次发生，建议您将存单和其他重要文件妥善保管，避免遗失或被盗。